Das Höhlensystem, das am südwestlichen Rand des Kyffhäusergebirges liegt, wurde zufällig 1865 entdeckt, als Bergleute auf der Suche nach Kupferschiefer gingen. Sie trieben einen Stollen in den Gipsberg und stießen nach 178m ins Leere. Bereits 1866 konnten die ersten Besucher im Schein von Laternen die Höhle betreten. Bei der Entdeckung der Höhle war die Barbarossa-Sage schon allgemein verbreitet, und die neu entdeckte Höhle wurde so zum vermeintlichen Aufenthaltsort des Kaisers Barbarossa. Die unterirdischen Gewölbe wurden in Jahrhunderten von Grundwasser und steten Tropfen ausgelaugt und ausgewaschen. Beim 800 Meter langen Gang durch Klüfte und Hallen der Höhle tauchten Ortsbezeichnungen wie Neptungrotte, Olymp, Gerberei u.a. auf. Typisch für die Höhle sind weitgespannte Gewölbe, kristallklare Seen, blitzende Marienglas-Kristalle und die wie Lederstücke herunterhängenden Deckenlappen. Die Höhle ist mit einer Fläche von 2,4ha eine der größten Gipshöhlen Mitteleuropas.